Fortan blieb die enge Verbindung zwischen ihm und dem Herzog bestehen bis zum bitteren Ende. Grumbach verstand es zudem meisterlich, seine Unternehmungen vor dem Herzog zu rechtfertigen. Dass Grumbach jederzeit bereit war, seinem Landesherrn mit dem Kriegshandwerk zu dienen, dessen konnte sich der Herzog mehrfach vergewissern. Grumbachs Reiterlied, ein Preislied auf den ehrenhaften Kämpfer für Recht und Gerechtigkeit, verdankt seine Entstehung wohl nicht zuletzt der Absicht, dem Herzog eine Verherrlichung von Grumbachs Taten vor Augen zu stellen und ihm damit Mut zu machen, kommende Kämpfe gemeinsam mit Grumbach und dessen Helfer zu bestehen.
In diesem Reiterlied wird allerdings mit keinem Wort eines Ereignisses gedacht, das wohl dazu angetan war, das Ansehen Grumbachs in den Augen der Öffentlichkeit herabzusetzen: der Mordanschlag auf den Bischof Melchior von Zobel in Würzburg. Wie kam es dazu? Während sich der Herzog Johann Friedrich der Mittlere beim Kaiser für Grumbach verwendete, versuchte Grumbach, seinen Hauptgegner, den Bischof von Würzburg durch einen Akt der Geiselnahme in die Hände zu bekommen, um ihn zur Herausgabe der beschlagnahmten Güter zu zwingen. Durch Freund und Helfer, an denen es ihm nie mangelte, ließ er die Gewohnheiten des Bischofs genau erkunden. Man wusste, dass der Bischof jeweils am Freitag von der Festung Marienberg herunter zur Stadt nach seiner Kanzlei ritt. Auf dem Rückweg sollte er von Grumbachs Helfern festgenommen werden.
Von Coburg rückten zwanzig Mann zu Pferd aus und legten sich am Freitag, es war der 18. April 1558, unauffällig bei der Mainbrücke in den Hinterhalt. Nichts ahnend kam der Bischof mit seinem Gefolge über die Brücke geritten. Er stutzte zwar, als er plötzlich den bewaffneten Haufen erblickte, wollte aber weiter reiten. Da näherte sich ihm einer aus dem Haufen, höflich grüßend, so, als ob er dem Bischof eine Bittschrift überreichen wollte. Der Bischof hielt sein Pferd an, erwiderte den Gruß, als der andere plötzlich unter dem Mantel eine Pistole hervorzog und sie mit dem Ruf: „Pfaff, du musst sterben!“ auf den Bischof abfeuerte. Er rief dann den anderen zu: „Schießt alle tot, lasst keinen leben!“. Unter Geschrei und Tumult schossen nun auch die anderen und ergriffen unbehelligt die Flucht.
Der Bischof war von dem Schuss durch die Brust getroffen und versuchte noch, die Burg auf dem Berg zu erreichen. Unterwegs sank er vom Pferd, wurde von seinen Begleitern am Wegrain gebettet und starb kurz darauf. Aus dem Gefolge des Bischofs wurden zwei weitere Personen erschossen, andere verwundet. Natürlich erregte das Attentat ungeheures Aufsehen. Das Domkapitel bezichtigte Grumbach des Mordanschlages und forderte Herzog Johann Friedrich auf, die Bischofsmörder gefangen zu setzen und unnachsichtlich zu strafen. Obwohl sich auch der Kaiser dieser Forderung anschloss, unternahm der Herzog jedoch nichts gegen Grumbach und seine Helfer. Er teilte dem Kaiser mit, Grumbach sei seit einigen Monaten nicht mehr in Coburg und in den herzoglichen Landen.
Grumbach jedoch bestritt jede Mordabsicht, denn „ein toter Bischof wäre ihm nichts nütze gewesen“. Bei seinen Plänen wurde Grumbach durch einen besonderen Umstand begünstigt: Er stand als Truppenwerber im Dienste des Königs von Frankreich und hatte gegen ein Jahrgeld von 1200 Kronen die Verpflichtung übernommen, dem König im Bedarfsfall 1200 deutsche Reiter zuzuführen.
Grumbach selbst bekleidete die Stellung eines Obristen der Krone Frankreichs. Auch Herzog Johann Friedrich war gleichzeitig mit Grumbach in französische Dienste getreten. Es war damals üblich, dass deutsche Fürsten mit dem König von Frankreich Verträge abschlossen, nach denen sie ihm im Kriegsfall Kriegsvolk zuführen mussten. Es fiel also kaum auf, wenn Grumbach in Deutschland Truppenwerbungen durchführte, und darauf baute Grumbach seinen Plan. Er wollte, natürlich mit Hilfe des Herzogs, den Kurfürsten von Sachsen bei günstiger Gelegenheit mit Krieg überziehen, um seinen Herzog wieder zur Kurwürde zu verhelfen, gleichzeitig aber – in einem Aufwaschen – seine eigene Rechnung mit Würzburg begleichen. Trotz der Heimlichkeit der Vorbereitungen schwirrten damals Kriegsgerüchte durch ganz Deutschland und es war bekannt, dass Grumbach dabei seine Hand im Spiel hatte.
Grumbach fühlte sich indessen stark genug, auf eigene Faust ein kriegerisches Unternehmen gegen Würzburg durchzuführen. Nicht mehr heimlich und mit List, sondern im offenen Kriegszug wollte er Würzburg angreifen. Zunächst bemächtigte er sich jedoch eines seiner Hauptgegner, des Würzburger Dompropstes von Kehr. Als dieser sich besuchsweise im Kloster Wächterswinkel aufhielt, wurde er im September 1563 durch Jobst von Zedwitz mit 30 Reitern gefangengenommen und nach Coburg in Grumbachs Wohnung dem Rosenauschlösschen gebracht. Mit Wissen des Herzogs hielt später der Hauptmann von Wallenrod Heinrich von Kehr lange Zeit in der Ehrenburg in Gewahrsam.
Allgemein glaubte man, die Gefangensetzung des Dompropstes, des einflußreichsten Mannes nach dem Bischoff, sei das Hauptziel Grumbachs gewesen. Doch da hatte man sich getäuscht. Im Oktober 1563 zog Grumbach mit 800 Reitern und 500 Mann Fußvolk nach Würzburg. Am 4. Oktober kam Grumbach bei finsterer Nacht und bei strömenden Regen vor den Toren Würzburgs an. Das rote Tor, schlecht bewacht, war bald aufgebrochen und das Kriegsvolk drang ungehindert ein. Wer sich entgegenstellte wurde niedergemacht. In Kürze waren alle wichtigen Punkte der Stadt besetzt. Die Festung Marienberg wurde nicht eingenommen.
Dem Senior des Domkapitels gab Grumbach bekannt, dass er vom Bischof die Rückgabe seiner Güter fordere, wenn nicht komme es zu Plünderung, Mord und Brand in der Stadt. Der Bischof hatte sich jedoch inzwischen aus der Festung entfernt, um Hilfe zu suchen. Die Domherren zögerten deshalb, sich mit Grumbach in Verhandlungen einzulassen. Als aber die Söldner Grumbachs begannen, trotz Verbots, besonders in den Häusern der Domherren zu plündern, fügten sie sich und unterzeichneten den von Grumbach diktierten Vertrag, wonach im seine Güter und Rechte wieder eingeräumt wurden. Damit hatte Grumbach sein Ziel erreicht und zog am 8. Oktober wieder aus Würzburg ab. Danach löste er seinen Haufen auf. Er war jedoch nur kurze Zeit als Sieger aus dem Streit hervorgegangen: vier Wochen später ließ der Kaiser das Ächtungs-Exekutionsmandat gegen Grumbach und seine Haupthelfer von Mandelsloh und von Stein als öffentliche Landfriedensbrecher und hob den Würzburger Vertrag auf.
